Atomi belsőHÉj-folyamatok vizsgálata

KOINCIDENCIA ELEKTRONSPEKTROMETRIÁVAL – I. RÉSZ

Paripás Béla, Palásthy Béla

Miskolci Egyetem, Fizikai Tanszék

Az elektronütközéssel kiváltott atomi belsőhéj-ionizáció

vagy -gerjesztés és az azt követő Auger-folyamat

kutatása az atomfizika tradicionális területe. Újabban

azonban a gyorsított ionok, majd a hangolható szinkrotronokkal

„termelt” fotonok is igen népszerű lövedékekké

váltak, valamelyest háttérbe szorítva az

elektronokat. Pedig az atomfizikai folyamatok többségét

továbbra is az elektronok váltják ki, a gyakorlati

alkalmazásokban is ezek dominálnak. Ma már számos

céltárgy esetében jobban ismerjük a fotongerjesztéses

folyamatot, mint a megfelelő elektrongerjesztésest.

Kutatásaink egyik célja mindenképpen az, hogy ezeket

a hiányzó adatokat pótoljuk. Ráadásul az ion- és

fotonlövedékek alkalmazása igen költséges, és sokkal

komolyabb műszaki hátteret igényel. Így az elektronlövedékek

a kisebb kutatólaboratóriumok számára

gyakran az egyetlen lehetőséget jelentik.

Az elektronlövedék fontos jellemzője az is, hogy

segítségével minden folyamat vizsgálható; a fotonnal

nem kiváltható dipól-tiltott átmenetek is. Ez részben

előny, ám egyúttal hátrány is; a sok nyitott reakciócsatorna

miatti túl sok végállapot ugyanis nehezíti, esetenként

lehetetlenné is teszi a mérések kiértékelését.

Ezen a problémán segíthetnek a koincidenciakísérletek,

ilyenkor az egy atomban lezajló folyamatból származó

legalább két részecskét egyidejűleg detektáljuk.

A két részecske adatainak ismeretében a reakciócsatornák

már biztosabban szétválogathatók, és a mérési

adatok kiértékelése egyszerűbbé, pontosabbá válik.

Az elektronütközéssel kiváltott atomi folyamatokat

már több mint egy évtizede tanulmányozzuk a Miskolci

Egyetem Fizikai Tanszéke elektronspektrometriai laboratóriumában.

A laboratórium fő berendezését – egy

kétütemű hengertükör típusú elektrosztatikus elektronspektrométert

– a fenti okok miatt az elmúlt években

egy, az előzővel koincidenciában működő elektronspektrométerrel

egészítettük ki. Ebben a cikkben bemutatjuk

ezt a koincidencia elektronspektrométer-rendszert

és az ezzel nyert eredmények közül kettőt.

A vizsgált fizikai folyamatok

Az atomi belső héjon lévő elektron gerjesztése vagy

ionizációja a szabad atomok elektronokkal történő ütközése

során következik be. A keletkezett atomi állapotok

metastabilak, amelyek elektronemisszióval vagy

elektromágneses sugárzás emissziójával bomolhatnak

le. Az elektronemisszió általában sokkal valószínűbb,

kivéve, ha a gerjesztési energia igen nagy (> 5 keV),

vagy ha ez az átmenet valamilyen ok folytán tiltott. Kísérleteink

során mindig elektron emissziójával járó

bomlás (azaz a sugárzásmentes átmenet) fordul elő,

ilyenkor a metastabil gerjesztett atomi állapotból egyszeres

pozitív ion, vagy az egyszeres pozitív ionból

kétszeres pozitív ion képződik.

Auger-folyamatról csak akkor beszélünk, ha a végállapot

kétszeres pozitív ion, és a végső állapot két elektronhiányához

képest a közbenső elektronhiány belső(bb) elektronhéjon van. Itt a fő elektronhéjakra kell

gondolni, és természetesen a közbenső elektronhiány

mélyebb energiaszinten van, mint a végállapotiak.

A jelen cikkben közölt vizsgálatainkat argon gáztargeten

végeztük, amelyen a tipikus Auger-folyamat a

következő:

kezdeti állapot

↓

közbenső (metastabil) állapot

végállapot,

azaz
A folyamat során tehát a lövedék elektron ( ) az

eredetileg alapállapotú (1S0) argon atomon szóródva

(e ) annak 2p belső héjáról kilök egy elektront img

A keletkezett két különböző perdületű (2P3/2, 1/2) ionállapot

egy Auger-elektron (img) kibocsátásával öt Auger

különböző kétszeres ion végállapotba (1S0, 3P0, 1, 2, 1D2)

bomolhat. Ezt az átmenetet normális vagy diagram

L2,3M2,3M2,3 Auger-átmenetnek is nevezzük.

Hasonló bomlás történik akkor is, ha az első lépés

nem ionizáció, hanem csak gerjesztés (ekkor a belső

héjról kiütött elektron egy külső nl héjon marad):

Az argon elektronütközéssel kiváltott belsőhéj-gerjesztése

során tehát a lövedék elektron hatására az argonatom

2p belső héjáról egy elektron egy betöltetlen nl

Rydberg-állapotba kerül. Ez az állapot ezt követően

főleg LMM Auger-szerű módon bomolhat (rezonáns

Auger-bomlás): egy 3p elektron betölti a 2p héjon lévő

lyukat, a felszabaduló energiát pedig egy másik 3p

elektron (e ) viszi el. Ennek energiája néhány eV-tal szat

nagyobb a diagram Auger- energiánál, a rezonáns

Auger-spektrum halovány kísérője (szatellit) a diagramspektrumnak.

A folyamat során a Rydberg-elektron maradhat

az eredeti nl állapotban is (spectator), de „fel is

rázódhat” (shake up) egy magasabban gerjesztett n′l

állapotba. Az 1. ábrán bemutatott egyszerűsített séma

is segítheti a vizsgált két folyamat áttekintését.

A koincidenciamérés során az egy atomban lezajló

folyamatból származó, egyidejűleg detektált két elektron

a szórt lövedék elektron és a gerjesztett (vagy

ion-) állapot elbomlásakor keletkező Auger-elektron

lehet. (Az egyik helyett esetleg

a belső héj ionállapot keletkezésekor

kibocsátott, úgynevezett

ionizációs elektron

(img ) is szóba jöhet). E folya- ej

matok 10-13–10-14 s időtartama

sokkal kisebb a berendezés

10-9–10-10 s időfelbontásánál,

ezért mondhatjuk azt, hogy a

két (három) elektron egyszerre

keletkezik. Ezt a koincidenciamérést

szokás (e, 2e)

mérésnek is nevezni. A rövidítés első „e” betűje az

elektron lövedékre utal, a „2e” pedig arra, hogy egy

elemi atomi folyamat végállapotbeli részecskéi közül

két elektront detektálunk.

A mérőrendszer

Napjainkban a kis energiás (<5 keV) elektronok

spektrumának mérésére szinte kizárólag elektrosztatikus

spektrométerek használatosak. Ezek energiaanalizátorból

és a rajtuk átjutott elektronok detektálására

alkalmas csatorna elektronsokszorozókból (channeltron

vagy channelplate) állnak. Az energiaanalizátorok

között különleges helyet foglalnak el a hengertükör

analizátorok (cylindrical mirror analyzer, CMA), mivel

– adott energiafelbontás mellett – elvileg ezekkel lehet

a legnagyobb detektálási térszöget és ezáltal a

legnagyobb hozamot biztosítani. Mérőrendszerünk

két, az ATOMKI-ban kifejlesztett,

úgynevezett „torzított

terű” CMA-t [1] tartalmaz: egy

kétüteműt és egy együteműt.

Az Auger-elektronspektrumot

a kétütemű analizátor 0,5%

relatív energiafelbontással

(FWHM), az adott Esc energiájú

szórt elektronokat pedig az

együtemű analizátor (0,9%)

méri. A target gáznyaláb tengelye

merőleges a két spektrométer

közös tengelyére és a

lövedék elektronnyalábra is.

E két nyaláb kölcsönhatási

térfogatának közepére esik a

két szomszédos analizátor fókuszpontja.

Az innen kiinduló

és az analizátorokon átjutó

elektronok (szórt, ionizációs

vagy Auger-elektronok) pályáját

a 2. ábrán feltüntettük

és berajzoltuk az azok detektálását

végző csatorna elektronsokszorozókat

is. Mindkét

spektrométerben a külső hengerre

kapcsolt negatív feszültség

az egyik oldali fókuszpontból

induló, megfelelő

energiájú elektronokat a másik oldali fókuszba gyűjti

a véletlenkoincidencia-arány ~10%

hozam (beütésszám)

össze. Az ettől jelentősen eltérő energiájú elektronok

nem a fókuszpontba gyűlnek össze, így a detektor

előtt lévő blendén nem tudnak áthaladni (vagy már az

analizátoron sem). A számítások szerint analizátorunk

másodrendu fókusza körülbelül 43,5°-nál van. Az

analizátorokba legfeljebb nagyjából a 40–46° szögtartományban

tudnak az elektronok belépni, e tartomány

sinυ-val súlyozott közepe közel esik a fenti

értékhez. A 2. ábra felső részén látható a spektrométer-

rendszerünk hosszirányú metszete. A teljes analizátort

az ábrázolt metszetnek a tengely körüli 360°-os

forgatásával kapjuk.

A kétütemű spektrométer második analizátora tartalmaz

egy forgatható, az analizátor belső hengerén

belül lévő, két réssel ellátott hengert is. Ez a henger a

mérési szög leszűkítésére szolgál, ha a szögeloszlás

felvétele is célunk. A cikkben bemutatott méréseinkben

a nagy térszög biztosítása érdekében ezt a hengert

elhagytuk.

Az ábrán a vastag vonalak a μ-metálból készült

mágneses árnyékolást jelölik, a két réteg a tengelyen

mérhető mágneses mezőt – méréseink szerint – a földi

mágneses indukció körülbelül 1%-ára (~2 · 10-7 T)

csökkenti. A spektrométerek teljes belső felületét kolloid

grafittal vontuk be. A grafit hatékonyan csökkenti

a felületi oxidrétegek káros hatásait (azaz valódi ekvipotenciális

felületet jelent), másrészt csökkenti a felületekbe

becsapódó elektronok által kiváltott szekunder

elektronok számát is.

Az elektronoknak természetesen végig nagy vákuumban

(p < 10-4–10-5 mbar) kell haladniuk, hogy

keletkezésük és detektálásuk között ütközés nélkül

repülhessenek. A nagyvákuumrendszer elemei (olajdiffúziós

nagyvákuum-szivattyú, rotációs elővákuumszivattyú,

vákuumkamra, szelepek, vákuummérő kivezetések)

a mérőrendszer fényképén, a 3. ábrán jól

kivehetőek.

A 2. ábra alsó részén, a spektrométer-rendszer

hosszirányú metszete alatt a kiszolgáló elektronika

blokkdiagramját láthatjuk. Ennek működése nagy

vonalakban a következő: az egyes elektronok detektálását

a csatorna elektronsokszorozók végzik. Ezekhez

tehát csak az ütközési térfogatot megfelelő szögben

és energiával elhagyó elektronok juthatnak el, ez

utóbbit az analizátorok külső hengereire adott negatív

feszültség határozza meg. Az elektronsokszorozók

által szolgáltatott elektromos impulzusok megfelelő

erősítés és formálás után az idő-amplitúdó konverterbe

(time to amplitude converter, TAC) kerülnek. A

konverter a két elektronsokszorozó által szolgáltatott

impulzus beérkezési idejének különbségével arányos

nagyságú jelet ad. Ezek a jelek a beállítás fázisában

egy sokcsatornás analizátorba (multichannel analyser,

MCA) kerülnek. Bár a két detektált elektron egyidejűleg

keletkezik, sebességkülönbségük, detektálásig

befutott útjaik különbsége, sőt az eltérő kábelek miatt

a TAC-ba a jelek nem egyszerre érkeznek.

Az MCA amplitúdó szerint osztályozza a TAC jeleit,

az így előállított hisztogramot időspektrumnak

nevezzük. A 4. ábrán egy ilyen, a berendezésünkkel

felvett időspektrumot láthatunk. Az időspektrum

alapján az azonos atomi ütközési folyamatból származó

elektronok időkülönbsége megállapítható, ez

a bemutatott esetben Δt = 22,1 ±3,4 ns. Az időintervallum

határainak megfelelő diszkriminációs szintek

az idő-amplitúdó konverterrel egybeépített egycsatornás

analizátoron beállíthatók. Az egycsatornás

analizátor jelei a mérő- és adatgyűjtőrendszer külön

csatornájába kerülnek, így kapjuk meg a koincidenciaspektrumot.

Az ábrából az is látható, hogy az

„időcsúcs” egy háttéren ül, hiszen a független atomi

folyamatokból származó elektronok útkülönbsége

akármekkora lehet. E véletlen koincidenciák spektruma

nyilvánvalóan „fehér”, tehát várható számuk egyforma

hosszúságú időintervallumok esetén megegyezik.

A besatírozott területek aránya alapján tehát a

Δt = 22,1 ±3,4 ns

időkülönbséggel érkező jelek 90%-a

valódi, 10%-a véletlen koincidencia. A véletlen koincidenciákat

nem lehet elkerülni, de hatásuk minimalizálható,

ha a koincidenciaspektrumból eltávolítjuk a

beütések fenti hányadát (a direkt spektrumok jeleivel

arányosan).

Az átadott energia „ablakok”

Koincidenciaméréseink során a lövedék által az atomnak

átadott energia (Etr) ismerete alapvető fontosságú.

Ez meg is határozható, értéke egyenlő a primer és a

szórt elektron energiakülönbségével:

atomi folyamatokat, amelyeket a koincidenciaspektrumban

látni lehet. Belsőhéj-ionizáció lehetséges és

az Auger-csúcsok megjelennek a koincidenciaspektrumban,

ha az átadott energia (Etr) nagyobb vagy

egyenlő a megfelelő ionizációs potenciállal (Eion).

Ezen energiák különbsége adja meg a kibocsátott

elektron kinetikus energiáját:

amit főleg az együtemű spektrométer energiafeloldása

határoz meg (mivel kísérleteinkben a primer

elektronnyaláb energiaszórása sokkal kisebb):

energia „ablakok” helyzetét az argon ionizációs éleihez

és belső héj állapotaihoz képest az 5. ábrán láthatjuk.

Az „ablakok” közepei a névleges átadott energiáknak

(3), szélességei az energiaszórásuknak (5)

felelnek meg.

A cikkben bemutatott mérések egyikében (az a)

„ablak”) az atomnak átadott energia meghaladja az

ionizációs energiát, bár csak egy kevéssel (PCI-mérések).

A másik bemutatott mérésben (a b) „ablak”)

az atomnak átadott energia nem éri el az ionizációs

energiát, de értéke pontosan egyezik egy belsőhéjgerjesztési

energiával (rezonáns Auger-mérés). E

mérések során külsőhéj-ionizáció (illetve ionizáció +

gerjesztés) is lehetséges, amely zavarhatja a belsőhéjfolyamatok

mérését. E járulék levonásához szükség

lehet az előbbieknél kisebb átadott energiájú mérésre

is (a c) „ablak”).

Megjegyezzük, hogy az L3 alhéj statisztikai súlya

kétszerese az L2 alhéjának, tehát az arról eredő Auger-vonalak

intenzitása is körülbelül kétszeres.

Irodalom